Después de que el equipo alcanzara los cuartos de final en los Juegos Olímpicos de 1952, la Unión Danesa de Fútbol decidió no participar en los próximos Juegos Olímpicos de 1956. la mayoría de los mejores futbolistas daneses se trasladaron al extranjero para ganarse la vida. Mirandés y quedar así eliminados de los dieciseisavos de final de la Copa del Rey. A partir de este momento llegaría el mejor momento del conjunto de Villarreal, logrando cinco victorias consecutivas en liga, una de ellas en el Estadio Vicente Calderón frente al Atlético de Madrid con un gol de Luciano Vietto, además en este mes de diciembre cerraría su participación en la Europa League con una victoria por (0-2) ante el Apollon Limassol, pasando a los dieciseisavos de final como segundo de grupo por detrás del Borussia Mönchengladbach, enfrentándose en dicha ronda contra el Salzburgo. La noche del 10 de agosto de 2016, el club emitió un comunicado en el que anunciaba la destitución de Marcelino García Toral como entrenador del primer equipo. Con esta victoria Marcelino García Toral necesitaba nuevos jugadores para hacer frente a tres competiciones y consiguieron la cesión de Denís Chéryshev procedente del Real Madrid CF, ficharon a Luciano Vietto y a Jonathan Dos Santos entre otros fichajes como Antonio Rukavina.
Los amarillos perdieron 2-0 y la polémica envolvió a Marcelino García Toral, entrenador del Villarreal, tras sus declaraciones durante la semana previa al encuentro. Los amarillos derrotaron al equipo oscense en El Madrigal (2-0) y pasaron a octavos de final, viéndose las caras con el Athletic Club y siendo eliminados tras perder en el Estadio de San Mamés (3-2) y en El Madrigal (0-1). Sin embargo, la campaña en Liga no pudo ir mejor y el Villarreal encadenó seis triunfos seguidos, ante Rayo Vallecano (2-1), Real Madrid (1-0), Real Sociedad (0-2), Valencia CF (1-0), Deportivo de La Coruña (1-2) y Sporting de Gijón (2-0), finalizando la primera vuelta en cuarta posición. Su rival en octavos fue la Real Sociedad. El Villarreal logró pasar la eliminatoria contra el Red Bull Salzburg con un (5-2) en el global de la eliminatoria y en los octavos de la Europa League le tocó enfrentarse al Sevilla FC. El Sevilla FC acabó pasando la eliminatoria. En la previa de la UEFA Europa League el equipo vence a los kazajos del Astana Futbol Kluby por un 7-0 en el global de la eliminatoria. ↑ «El Granada supera al Malmö y estará en la fase de grupos de la Europa League por primera vez en su historia».
↑ «Copa del Rey: Granada clasifica a semifinales 51 años después». 2-1. Disputaría la final en Gdansk contra el Manchester United, final que acabaría ganando en los penaltis por 11-10, siendo el primer título obtenido en 98 años de historia por la entidad amarilla. A falta de siete jornadas para el final ocupaba todavía puestos de descenso y fue entonces cuando tres triunfos seguidos contra Girona FC, CD Leganés y Real Sociedad permitieron alcanzar la puntuación mínima para continuar un año más en Primera. En la segunda vuelta se perdió el tren de luchar por la Champions, coincidiendo con las lesiones de jugadores importantes en el once amarillo, pero nunca se vio peligrar la clasificación para la Europa League, quedando finalmente en sexta posición, arrebatada a la Real Sociedad en el último partido de liga en Anoeta y evitando, así, jugar una de las rondas previas de la Liga Europea. Real Madrid Castilla por 5-0. La directiva refuerza el equipo con Chechu Dorado, Jonathan Pereira, Juanma, Perbet y Aquino en el mercado invernal.
De cara a la nueva temporada, el Villarreal realiza una remodelación de la plantilla, vendiendo a futbolistas como Ikechukwu Uche, Gerard Moreno, Chechu Dorado o Luciano Vietto, y cediendo a jóvenes talentos como Moi Gómez o Sergio Marcos González. Sus trece puntos en 18 partidos le dejaron como claro colista. Tras 16 jornadas, el Villarreal suma 28 puntos, estableciendo un nuevo récord de mejor equipo recién ascendido tras 16 partidos. En Liga, los amarillos encadenaron tres partidos sin ganar, ante U. D. Las Palmas (0-1), Sevilla FC (4-2) y FC Barcelona (2-2), hasta que vencieron a la SD Eibar en Ipurúa (1-2). En cuartos de final, el sorteo fue generoso por fin con el Submarino Amarillo. Su rival sería el Sevilla, que superó al Shajtar Donetsk tras el 2-2 en Ucrania y el 3-1 en el Sánchez Pizjuán. Los castellonenses vencieron con sufrimiento al Sparta de Praga (2-1) en El Madrigal, pese a que, en principio, podía parecer un rival asequible. En dicho período, tuvo que pasar por constantes fracasos; en los torneos cortos solo ganó el Clausura 2008, en tanto que su tradicional rival ganó ya 3 Campeonatos Uruguayos, en 2005, 2005-06 y 2008-09, el Clausura 2006 y el Apertura 2008. En algunas ocasiones tuvo que sufrir algunas goleadas, cuando visitó a Liverpool en Belvedere por el Clausura 2004 (0-4), en el mismo campeonato frente a Danubio (1-5), las que también Danubio le propinó en el Apertura 2005 (2-7), y en el Apertura 2006 (1-4), River Plate en el Apertura 2007 (3-6) o en el clásico ante Nacional en el Apertura de esta misma temporada (3-0). Además del citado partido ante Nacional, Peñarol tuvo una racha muy adversa en clásicos, disputándose desde el 2003 hasta el 2010 un total de 27 clásicos, (oficiales y amistosos) con 6 victorias para el carbonero, 13 victorias para el albo y 8 empates.
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